De Smurfin heeft de indruk dat iedereen in het dorp een functie heeft – Grote Smurf leidt, Bakkersmurf bakt, zelfs Moppersmurf die moppert – behalve zij. Wat zou het enige meisje in het dorp moeten doen? Op zoek gaan naar haar eigen doel, natuurlijk! Als ze toevallig de weg van een mysterieus wezen kruist, volgt ze het in het Verboden Bos.

Vergezeld door haar broers Brilsmurf, Potige Smurf en Klungelsmurf – en met de gemene tovernaar Gargamel die hen steeds schaduwt – onderneemt het Smurfenteam een wilde reis vol actie, gevaar en ontdekking, die hen leidt naar het grootste mysterie in de geschiedenis van de Smurfen!